Jednou z nejpozoruhodnějších staveb kláštera je patrová kaple Andělů Strážných, která je zároveň jeho nejstarší zachovanou částí. Byla postavena mimo konventní budovy kláštera pravděpodobně ještě za života Přemysla Otakara II., který jí určil zvláštní symbolické poslání: měla v ní být uchovávána vzácná relikvie trnu z Kristovy koruny, na který se král odvolával v zakládací listině kláštera roku 1263 a podle nějž byl klášter nazván „U Svaté Koruny“. Vzhledem k tomu, že v roce 1270 na žádost zlatokorunského opata povolila generální kapitula řádu slavit svátek svaté koruny „ve vlastní budově“, lze předpokládat, že v tomto roce kaple již stála. Výjimečná byla i stavební podoba kaple, která svým patrovým uspořádáním patří v české gotické architektuře k ojedinělým stavebním typům, a svým provedením stojí blízko architektuře dvorské. Jako ideový předobraz se uvádí kaple Saint-Chapelle v pařížském královském paláci, kterou jako schránku na relikvie zřídil francouzský král Ludvík IX. Otázka původního využití kaple není dosud rozřešena s úplnou jistotou: zdá se, že nejen přízemí, ale i patro sloužilo sakrálním účelům, podobně jako v patrové kapli cisterciáckého kláštera Plasy, stavěné ve stejné době. Teprve v pozdějších dobách (1608) sloužilo patro kaple jako odkladiště. Od poničení hlavního konventního chrámu husity až do jeho obnovení 1669 byla kaple řeholníky využívána mnohem intenzivněji a zřejmě to bylo na počátku 17. století pohnutkou k jejímu rozšíření o mariánskou kapli (umístěnou proti starší sakristii, takže půdorys kaple dostal podobu latinského kříže) a kruchtu s varhanami, kvůli které bylo staré schodiště do patra v síle zdiva zrušeno a postaveno zvenku v podobě věžičky. V 17. a 18. století zde mniši konali pravidelné denní modlitby. V roce 1763 ji nechali rokokově vyzdobit malířem Františkem Prokyšem. Z těchto maleb se dnes dochovala již jen část, zejména na stropě. Po zrušení kláštera, dne 27. srpna 1787, byla totiž kaple odsvěcena, a poté sloužila jako byty pro dělníky, kteří pracovali ve zdejších manufakturách. Své stavební rehabilitace se kaple dočkala v letech 1910–1913, kdy byly vybourány příčky a patro vestavěné do bývalého chóru v 19. století, bohužel i s renesanční kruchtou.